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ISSN : 1225-309X(Print)
ISSN : 2288-7172(Online)
Journal of the mineralogical society of korea Vol.29 No.3 pp.123-129
DOI : https://doi.org/10.9727/jmsk.2016.29.3.123

Study on Mineralogical Characteristics and Firing Condition of the 4-6th Century Earthenware Excavated from the Seonggok-ri, Cheongdo-gun, Gyeongsangbuk-do

Hyeon Dong Woo1, Ok Soon Kim2, Yun Deuk Jang1*
1Department of Geology, Kyungpook National University, Daegu 41566, Korea
2Gyeongsangbukdo Institute of Cultural Properties, Yeongcheon 38874, Korea
Corresponding author : +82-53-950-5358, jangyd@knu.ac.kr
August 30, 2016 September 19, 2016 September 29, 2016

Abstract

This study is conducted to estimate the firing temperature and condition of the 4-6th Century earthenwares excavated from the ancient tombs in the Seonggok-ri, Cheongdo through mineralogical approaches, and to contrast to the characteristics of the earthenware from the Changnyeong the adjacent area to the Cheongdo. The Cheongdo earthenware was mainly composed of quartz, pores and vitric matrix with minor parts of feldspars, felsic volcanic fragments and opaque minerals, of which quartz crystals frequently show embayed texture and pores was partly filled with amorphous quartz. Mullite, hematite and cristobalite were found by XRD spectrometer additionally, and in the SEM image the Mullite contents are evenly distributed from the central part to the marginal part. As a result, the firing temperature of the Cheongdo earthenware could be 1,100 to 1,200°C, which is higher than that of the Changnyeong. Distribution characteristics of mullite in the Cheongdo and the Changnyeong earthenware indicate that the Cheongdo earthenware was under the longer firing time or more homogeneous thermal condition in the kiln than the Changnyeong.


경상북도 청도군 성곡리에서 출토된 4-6세기 토기의 광물학적 특성 연구 및 소성환경 추정

우 현동1, 김 옥순2, 장 윤득1*
1경북대학교 지질학과
2경상북도 문화재연구원

초록

본 연구에서는 경상북도 청도군 성곡리 고분군 일대에서 발견된 4-6세기 토기를 대상으로 암석 광물학적인 특성과 소성온도 및 환경을 추정하고 그 결과를 인접지역인 창녕 토기와 대조하였다. 편 광현미경 하에서 석영과 유리질 기질부가 주를 이루었으며 장석, 화산암편, 불투명광물 등이 관찰되었 다. 또한, 석영은 대부분 융식된 형태로 나타났고 기공의 일부는 비정질석영으로 채워져 있었다. XRD 분석결과 멀라이트, 적철석, 크리스토발라이트 함량이 추가로 인지되었고, SEM을 통해 관찰한 토기의 내부조직에서 고온을 지시하는 멀라이트가 토기 내 전체적으로 고른 분포를 보였다. 이러한 결과들을 바탕으로 청도 토기는 멀라이트의 결정화가 활발해지면서 스피넬이 없어지는 약 1,100 내지 1,200°C 에서 소성되었음을 추론할 수 있는데, 이는 인접한 지역인 창녕 토기의 약 1,000°C에 비해 높은 수치 다. 또한, 멀라이트의 분포특성에서 드러난 두 지역 토기의 차이는 청도 토기가 창녕 토기에 비해 소 성시간이 더 길었거나, 가마 내에서 더 균질한 열적 환경이 조성되었을 가능성을 시사한다.


    서 언

    토기는 수비, 성형, 건조 그리고 소성과정을 거 쳐 제작되며, 소성과정에서 가해지는 열에 의해 그 재료인 태토를 구성하는 광물들이 변질되고 토기 내에 여러 가지 조직들이 나타난다. 따라서 토기는 색, 경도, 구성광물, 형태 등에서 태토와 다른 특성 을 가지게 되지만 이 각각의 특성들은 제작과정을 반영하기 때문에 자연과학적인 연구방법에 의해 그 과정을 추적할 수 있다(Jang et al., 2009).

    신라 토기는 4세기경부터 본격적으로 제작되기 시작했으며, 주로 고배와 목긴 항아리, 손잡이가 달린 잔 등의 형태가 흔하고 표면에 파상문을 돌리 거나 기하학적인 무늬를 음각하기도 했다는 점이 특징이다(National Institute of Korean History, 2013). 삼국사기에 따르면 신라의 복속국이었던 이 서국은 비록 겉으로는 사로국에 복속되었지만 실 제로는 그 독자성을 잃지 않고 국가체계를 유지하 였을 뿐 아니라 꾸준히 그 세력을 성장시켜갔음을 알 수 있다(National Institute of Korean History, 2013a; National Institute of Korean History, 2013b). 그에 따라 이서국의 토기는 5세기 이전에 는 가야양식과 신라양식이 혼합된 형태를 보여주 다가 점차 신라양식으로 변모하는 양상을 보여준 다(Kim, 2003).

    이번 연구의 대상은 4세기 말에서 6세기 초에 제 작된 토기로서 과거 이서국 영역에서 출토되었다. 따라서 이 연구는 소성온도 및 소성환경으로 대표 되는 당시의 토기제작기술의 과학적인 추정을 목적 으로 하며, 비록 단편적인 결과일지라도 기록이 많 이 남아있지 않은 이서국의 자료가 될 수 있다는 점에서 차후 종합적인 연구의 바탕이 될 수 있다.

    출토지는 경상북도 청도군 풍각면 성곡리 일대 의 고분군이며(Fig. 1), 창녕 양식의 토기가 대량으 로 출토되어 학계의 관심을 모았다. 지금까지 청도 지역에서 창녕 양식의 토기가 존재한다는 사실이 단편적으로 알려지긴 했으나 이처럼 정식 발굴조 사에서 대량의 창녕 양식 토기가 발견된 것은 처음 이며, 창녕에서조차 이러한 대규모 유적이 조사된 예가 없었기 때문이다. 또한, 창녕 양식을 보이는 토기와는 달리 이 성곡리의 고분 양식은 창녕에서 도 확인된 바 없는 이 지역 고유의 특징을 가지는 것으로 확인되어, 토기의 제작과정에 있어서도 창 녕 토기들과 차이를 보일지 여부가 청도지역 고대 사회의 문화상을 복원하는 데에 중요한 단서가 될 것으로 판단된다.

    연구방법

    청도 성곡리 고분군에서 출토된 창녕 양식의 토 기편들 가운데 토기의 주구성광물과 조직 및 기질 특성을 알아보기 위하여 육안으로 총 31점의 시편 을 선별하여 표준연마박편으로 제작하였다. 분석에 사용된 각 토기편들에 관한 제반정보들은 Table 1 에 정리하였다. 또한, 비교연구를 위해 사용된 청 도토기에 관한 제반사항들은 Woo et al. (2014)에 서 참고하였다. 토기편들은 점토로 제작되었으나 소성에 의해 경도가 높고 입자간 결속이 단단하여 습식으로 실험을 수행하였으며, 완성된 박편은 편 광현미경으로 관찰하였다.

    편광현미경으로 관찰하기 어려운 광물들을 검출 하기 위하여 선별된 시료들 중 15점을 재선별하여 X선 회절분석기(XRD, X-Ray Diffractometer)를 이용한 분석을 수행하였다. 토기 시편에 불순물이 남아있지 않도록 초음파세척기로 세척하고 상온에 서 건조시킨 다음 볼밀 및 막자를 이용하여 분말을 만들어 실험을 수행하였다. 분석에는 한국기초과학 지원연구원 대구분소의 Philips X’ Pert-PRO/MRD 모델을 사용하였다.

    토기의 미세조직과 각 광물의 산출상태를 관찰하 기 위하여 주사전자현미경(SEM, Scanning Electron Microscope)을 이용하였다. 해머를 이용하여 토기 시료를 파쇄 시킨 후 파단면이 가장 편평한 조각을 선정하여 관찰하였으며 표면코팅에는 오스뮴이 사용 되었다. 분석기기는 한국기초과학지원연구원 대구분 소의 Perkin Elmer Spectrum GX모델이 쓰였다.

    결 과

    구성광물

    편광현미경 하에서 토기는 주로 석영과 유리질 석기로 구성되어 있으며, 대부분의 석영은 일부 융 식된 특징을 보인다(Fig. 2a, b). 미립의 석영과 장 석, 불투명광물들로 이루어진 규장질 화산암편이 다수 관찰되며(Fig. 2c) 비짐(temper)으로 첨가한 토기의 파편도 드물게 나타났다(Fig. 2d). 토기를 점토로만 제작하면 소성 및 건조과정에서 수축되 어 깨지기가 쉽다. 따라서 찰기를 줄여 성형을 용 이하게 함과 더불어 수축률을 줄여 깨지는 것을 방 지하기 위하여 조개껍데기, 다른 토기의 작은 파 편, 암편 등을 비짐으로 첨가한다(Rice, 1996; Kim et al., 2010).

    X선 회절분석 결과 석영, 멀라이트(mullite), 적 철석(hematite)이 검출되었으며(Fig. 3) 일부 토기 에서는 크리스토발라이트(cristobalite)도 포함되어 있었다(Fig. 3b). 반면 태토에 흔히 포함되는 고령 석(kaolinite)과 메타케올린(metakaoline), 멀라이트 이전에 결정화하는 스피넬(spinel)은 발견되지 않 았다.

    조 직

    편광현미경 하에서 토기들의 특징은 큰 차이를 보이지 않았다. 비짐과 흐름선, 산화대의 형상 등 에서 일부 차이를 보이고 있지만 이들 모두는 한 박편시료 내에서도 일부에서만 관찰되고 있으므로 특정 박편에 해당 조직이 나타나지 않는다고 하여 이를 토기 전체로 일반화하긴 어려워 보인다. 토기 의 기질부는 대체로 어둡고 적갈색을 띠며 다공질 이고 기공들은 일정한 방향으로 신장된 형태를 보 인다(Fig. 4a, b). 시료의 일부에서는 두 가지 색상 으로 분리된 영역(Fig. 4a, b)이 나타나는데 이는 광물이 산화되면서 그 성분이 확산된 흔적으로 보 인다. 또한, 다른 색을 띠는 흐름선(Fig. 4c, d)이 존재하는데 이는 제작 당시 서로 다른 두 종류의 점토가 혼합 혹은 태토와 비짐의 불균질한 반죽으 로 인해 형성된다(Kim et al., 2009). 또한, 토기 내에 포함된 석영이 융식되면서 규질성분이 공극 을 채우며 자라난 비정질석영도 흔히 관찰된다 (Fig. 4e, f).

    SEM 관찰결과 편광현미경 하에서와 마찬가지로 일정한 방향으로 신장된 기공이 다수 분포하고 있 으며(Fig. 5a) 기질은 대체로 유리질로 치밀한 특 징을 보인다. 석영 입자들은 대부분 융식되어 결정 의 가장자리가 둥근 형태를 가지고 있으며 그 주변 부에는 결정 경계면을 따라 공극이 형성되어 있다 (Fig. 5b). 또한, 파단면과 특히 기공 내부에서 침 상의 멀라이트 결정들이 자라났음이 확인되었는데 (Fig. 5b, c, d) 이 멀라이트는 토기 시편의 양쪽 표면뿐만 아니라 중심부까지도 거의 균질하게 분 포하고 있다.

    토 의

    토기 내에 포함되어 있는 광물조합과 각 광물들 이 보이는 특성, 미세조직을 중심으로 토기의 소성 온도 범위를 결정하고 소성환경을 추론하였다.

    소성온도

    소성과정에서 토기 내에서는 석영, 장석 등의 광 물들이 녹고 스피넬, 멀라이트, 크리스토발라이트 결정이 차례로 결정화하면서 유리질화가 진행된다. 유리질화에 의해 기공은 점차 축소되고 기질이 점 차 치밀하게 융합한다. 가마 내의 온도가 상승함에 따라 500-700℃의 온도에서 태토에 포함된 점토 내부의 구조수가 빠져나가고 약 1,140℃에서부터 장석이 녹기 시작한다. 이때 녹아나오는 유리질 장 석에 의해 석영의 용융점이 낮아지면서 약 1,250℃ 에서는 석영의 융식이 시작된다. 온도의 상승으로 점토 내 가스가 빠져나가면서 기공이 형성되지만 약 1,300℃에서는 기공이 거의 없어지고 강도도 높아지며, 1,400℃에 이르면 모든 석영이 녹아 토 기는 유리질로 변한다.

    한편, 광물조합의 변화에 있어서는, 고령석 혹은 장석에서 확산되어 나온 알루미늄 성분과 석영이 반응하여 결정화하는 멀라이트는 약 940℃에서 형 성되기 시작하여 1,200℃에서 그 성장이 두드러진 다. 스피넬은 약 980℃에서 결정화하기 시작하다 가 멀라이트의 결정화가 활발해지면서 점차 멀라 이트로 재결정된다. 온도가 더 상승하면 약 1,470℃ 에서 크리스토발라이트가 결정화한다(Lee et al., 2007; Gim et al., 2009).

    청도 성곡리 고분군에서 출토된 토기시료들은 석영, 멀라이트, 적철석으로 구성되어 있었으며 시 료 내에서 스피넬은 발견되지 않았고 크리스토발 라이트는 일부 시료에서만 검출되었다. 즉, 광물조 합에 의하면 이 토기들은 스피넬이 대부분 멀라이 트로 재결정되는 약 1,100-1,200℃에서 소성되었음 이 도출된다. 이는 약 1,000이었을 것으로 추정되 는 창녕 토기의 소성온도(Woo et al., 2014)보다 더 높은 수치이며, 창녕 토기와 대비하여 장석 입 자가 거의 나타나지 않고 석영의 융식이 두드러지 며 공극을 채우고 있는 비정질석영들이 흔히 발견 된다는 점도 이를 지지한다. 토기의 표면에 칠하는 유약에 과포화되어 있는 알루미늄 성분에 의해 멀 라이트가 더 낮은 온도에서도 형성될 수 있지만 토 기의 표면과 내부에 멀라이트가 고르게 분포하므 로 이 가능성은 배제된다.

    창녕 토기에서도 일부 시료에서만 크리스토발라 이트가 인지되고 있는데(Woo et al., 2014), 이처 럼 일부 시료에 크리스토발라이트가 포함된 것은 고온에 의한 상전이라 보긴 어렵다. 크리스토발라 이트의 결정화온도는 도출된 온도보다 더 높지만, 그보다 낮은 1,300℃에서 기공이 채워지고 기질이 완전히 유리질로 바뀌어야 하는데 청도 토기의 경 우 공극이 많고 석영이 잔존하고 있기 때문이다. 따라서 다음과 같은 여러 가지 원인들을 생각해볼 수 있다. 태토의 공급지가 다원적이었을 경우, 태토 에 첨가된 비짐의 종류 혹은 기원지가 달랐을 경우, 크리스토발라이트가 특정 기원의 비짐에만 포함되 어 있어서 분석한 시료의 부분에 따라 크리스토발 라이트가 포함되었거나 그렇지 못했을 경우 등 다 양한 접근이 가능한데, 이를 판단하기 위해서는 토 기 내의 각 입자들과 출토지 인근의 지질에 대한 추가적인 조사가 이루어져야 할 것으로 보인다.

    소성환경

    토기가 소성될 때 철산화물은 산소가 결핍된 환 원환경에서는 검은색의 자철석, 산화환경에서는 붉 은색의 적철석으로 나타난다(Ravisankar et al., 2010). 청도 토기에서는 X선 회절분석에서 적철석 만이 검출되었으므로 전체적으로 가마 내부에서는 비교적 산소의 공급이 원활한 산화환경이 조성되었 음을 알 수 있으나(Velrak et al., 2008; Palanivel and Kumar, 2009; Rutherford et al., 2012) 창녕 토기(Woo et al., 2014)에서와 같이 대체로 토기의 내부는 붉은 색, 외부는 회색 계열을 띠었으므로 국지적으로 토기의 내부와 외부에서는 산화환원환 경의 차이가 있었던 것으로 보인다. 또한, 토기가 고르게 소성되어 온도지시광물로서 멀라이트의 분 포가 토기의 표면과 내부에서 큰 차이를 보이지 않 는 것으로 보아 소성시간이 길었거나 가마 내에 균 질한 열적 환경이 조성되었음을 짐작할 수 있다.

    결 론

    청도 토기의 암석광물학적인 특성을 연구한 결 과 주구성광물은 석영이었으며 유리질 기질부와 규장질 화산암편, 불투명광물 등도 포함되었다. 기 질은 대부분 적갈색을 띠며 일부에서는 색이 다른 흐름선이 발견되었다. 토기 내의 석영은 대부분 융 식되어 둥근 표면을 가지고, 결정의 주변에 공극을 형성하고 있었다. 또한, 스피넬은 발견되지 않았고 침상의 멀라이트가 토기 전체에 다소 고르게 분포 하였다. 광물조합으로 미루어볼 때 청도 토기의 소 성온도는 약 1,100-1,200℃에 해당하여 창녕 토기 에 비해 높았음을 알 수 있다. 그리고 자철석의 부 재는 가마 내부에 산화환경이 조성되었음을 말해 주며, 멀라이트가 고르게 분포하는 점은 토기 전체 에 걸쳐 균질한 열이 공급되었음을 시사한다.

    사 사

    연구에 협조를 아끼지 않으신 경상북도 문화재 연구원에 감사를 표하며, 자료조사 및 분석 등 논 문 전반에 큰 도움이 되었던 추창오 박사와 정하영 에게도 감사를 드립니다. 유익한 비평을 아끼지 않 으신 세 분의 익명의 심사자들께도 진심으로 감사 드립니다.

    Figure

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    Geologic map and the location of the sampling site.

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    Polarizing microscope images of the potsherds (CS026) showing representative characteristics of whole sample set. (a, b) quartz crystals with embayed texture; (c) Lithic fragment of the felsic volcanic rock; (d) Fragment of the earthen ware as a temper added to reduce the contraction.

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    X-ray diffraction patterns of each potsherd samples without the cristobalite peaks (a) and with the cristobalite peaks (b).

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    Microscopic textures of the potsherds showing representative characteristics of whole sample set in PPL (left) and XPL (right). (a, b : CS019) Boundaries between the two different clays; (c, d : CS001) Flow paste; (e, f : CS031) Vitric silica grown on the pore wall.

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    Micromorphology of the potsherds. (a) Elongation and unidirectional arrangement of the pores; (b) Mullites and partially melted quartz; (c) Mullite laths on the surface of the pore wall; (d) Magnification of the box area at (c).

    Table

    Summary of the analysed potsherd samples from Cheongdo

    Reference

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